近日,电工研究所邵涛研究团队在温室气体资源化利用领域获新进展,通过等离子体催化,一步转化CO2/CH4为高附加值醇类化学品。
在温室气体资源化利用中,热催化将CO2/CH4转化为酸类、醇类、酮类等液态产物比较困难,反应通常在700°C以上进行,需要两步制取,能耗巨大,且高温容易导致催化剂失活。等离子体催化可实现温和条件下CO2/CH4转化,一步制取液态产物。当前,等离子体催化CO2/CH4转化仍面临液态产物选择性较低,反应过程复杂,机制解耦困难等问题。
研究团队采用纳秒脉冲放电等离子体技术实现了CO2/CH4的精准活化,创新性设计了一种金属氧化物界面(CoOx/Al2O3)催化剂,可实现CO2/CH4的定向转化。通过等离子体参数优化与催化剂界面调控,研究发现等离子体与氧化物界面之间存在强协同效应,提升醇类化合物的选择性至37.2%。
团队采用自制的等离子体原位红外系统诊断反应关键中间体,结合表面密度泛函理论计算关键活性粒子吸附能,揭示了醇类化合物的产生机理。结果表明,脉冲放电等离子体活化CO₂/CH₄产生大量CO、OH和COH等活性粒子,氧化物界面加速了这些含氧自由基的界面吸附过程,促进了碳-碳耦合与加氢。
上述研究利用脉冲放电等离子体技术实现温和条件下一步转化CO2/CH4为醇类化学品,为温室气体资源化利用提供了有效解决方案,在清洁能源转化方面展现出巨大潜力。
相关研究成果发表在《应用催化B:环境与能源》(Applied Catalysis B: Environment and Energy)上。本研究的实验、模拟工作均在电工研究所完成,研究工作得到西安交通大学、武汉大学、英国利物浦大学以及国家自然科学基金的支持。
等离子体催化CO2/CH4 生成醇类示意图
等离子体原位红外解耦CO2/CH4 生成醇类路径